Study of the isotope-dependence of molecular high-harmonic generation in D2 and H2
- verfasst von
- Marc Ruhmann
- betreut von
- Manfred Lein
- Abstract
Diese Arbeit umfasst eine numerische Studie der Erzeugung hoher Harmonischer (HHG) im Wasserstoffmolekül H2 und dem schwereren Isotop D2. HHG bezeichnet die Emission von hochfrequenter Strahlung durch ein Atom oder Molekül welches einem starken Laserfeld ausgesetzt ist. Es kann als ein dreistufiger Prozess verstanden werden: Ionisation, Bewegung des befreiten Elektrons im Kontinuum und Rekombination des Elektrons mit dem entstandenen Ion, wobei die erlangte Energie des Elektrons in Form eines hochenergetischen Photons freigesetzt wird. Das Ziel ist die Untersuchung der unterschiedlich starken harmonischen Signale der beiden Isotope, was durch das Verhältnis der Intensitäten der Harmonischen ausgedrückt werden kann (harmonisches Verhältnis). Das molekulare Analog des Lewenstein-Modells sagt eine Abhängigkeit des Dipolmoments, und somit der Intensität der Harmonischen, von der Vibrations-Autokorrelationsfunktion voraus. Diese Funktion misst den Überlapp zwischen dem Vibrationsgrundzustand des neutralen Moleküls und dem zeitabhängigen Zustand entwickelt auf der Born-Oppenheimer Potentialkurve des Ions während das Elektron im Kontinuum ist. Die Dauer der Zeitentwicklung ist durch die Ionisations- und Rekombinationszeit des teilnehmenden Elektrons bestimmt. Die schwerere Kernmasse von D2 führt zu einer langsameren Vibration als in H2, was die Zeitentwicklung der Autokorrelation und letztendlich die Intensität der harmonischen Strahlung beeinflusst. Der analytische Ausdruck des HHG-Dipolmoments wird üblicherweise durch die Sattelpunktsnäherung vereinfacht, welches komplexwertige Ionisations- und Rekombinationszeiten des Elektrons zur Folge hat. Wir untersuchen die Autokorrelation und insbesondere das Verhältnis der Autokorrelationen von D2 und H2 hinsichtlich dieser komplexen Zeiten. Wir unterscheiden dabei explizit zwischen den kurzen und langen Trajektorien, welches zwei unterschiedliche Typen von Trajektorien sind, denen das Elektron im Kontinuum folgt. Unsere Studie besteht aus zwei Teilen. Der erste Teil ist eine rein theoretische Betrachtung, bei der wir Autokorrelationsverhältnisse mit harmonischen Verhältnissen aus numerischen Lösungen der zeitabhängigen Schrödingergleichung vergleichen. Der zweite Teil ist ein Vergleich der theoretischen Ergebnisse mit experimentellen harmonischen Verhältnissen. Der theoretische Vergleich im ersten Teil wird für zwei Orientierungen der Molekülachse zu dem linear polarisierten elektrischen Feld des Lasers durchgeführt, parallel und senkrecht. Darüber hinaus betrachten wir in dem Vergleich zwei Modelle der Autokorrelationsfunktion. Eines verwendet die reellwertigen Zeiten aus dem semiklassischen Drei-Stufen-Modell und ein Dipolübergangselement in LCAO-Näherung. Das andere benutzt die komplexwertigen Sattelpunktszeiten und ein exaktes Übergangselement, welches numerisch exakte Streulösungen der Modellpotentiale verwendet. Der Vergleich mit dem Experiment beinhaltet eine Studie des Stark-Effekts und molekularer Ausrichtungsverteilungen. Zusätzlich kommt auch die PACER-Methode zum Einsatz. Dies bedeutet, dass die Vibrationsbewegung des Molekülions aus den experimentellen Observablen auf der Attosekundenskala rekonstruiert wird. Der Vergleich zwischen Theorie und Experiment wird auch für das Ammoniakmolekül NH3 und dem schwereren Gegenstück ND3 durchgeführt.
- Organisationseinheit(en)
-
Leibniz Universität IT Services (LUIS)
QUEST Leibniz Forschungsschule
- Typ
- Dissertation
- Anzahl der Seiten
- 189
- Publikationsdatum
- 2019
- Publikationsstatus
- Veröffentlicht
- Elektronische Version(en)
-
https://doi.org/10.15488/4319 (Zugang:
Offen)
